１．大気中ダイオキシン類測定分析の課題

（１）気象条件及び発生源条件からの課題

　非意図的生成物であるダイオキシン類（ＰＣＤＤ＋ＰＣＤＦ，以下単にダイオキシン類と略）の多くは、廃棄物を焼却処理することにより生じ、当初、排ガス及び焼却灰として地域に排出される。したがって地域におけるダイオキシン類汚染状況を把握するためには、本来、環境大気中のダイオキシン類を測定分析することが重要なものとなる。しかし、従来、国、自治体が行ってきた環境大気中のダイオキシン類濃度は、１日単位の試料採取による測定分析であるため、調査日の風向、風速と言った気象状況^（＊１）や発生源の稼働率、焼却物の組成などの焼却条件によって測定濃度が著しく変わるので、現状のように年間数日だけ測定しただけでは、地域の正確な汚染状況は把握できない。

　大気中のダイオキシン類測定に関しては、国、自治体とも測定日数は年間を通じ４日、多くても春夏秋冬それぞれ２日の８日である。年間数日の大気中ダイオキシン類の測定により地域を代表する長期平均的、たとえば年平均の汚染状況を把握することは極めて困難である。まして年平均値で設定されている大気中のダイオキシン類濃度に関する環境基準との対比は非現実的なものとなる。

　図１−１は、厚木米海軍基地近傍の産廃焼却炉からのダイオキシン類排ガス問題に関連し、日米両政府が共同して１９９９年夏に１日単位で５６日間連続し測定分析した結果を示している。図より明らかなように、大気中ダイオキシン類濃度は日により１００倍以上も著しく変化していることが分かる。図では１日単位で風速も表示している。風速が高い日は濃度が低いことも分かる。この測定分析では、わが国ではじめて後述する「サンプリング・スパイク」を本格適用しており、信頼できる値である。

　図１−２及び図１−３は、東京都環境保全局及び横浜市環境事業局が測定している大気中ダイオキシン類濃度の変化を示している。各測定年次、測定地点とも測定日により著しく濃度が変わっていることが分かる。

(*1)気象・排出条件と大気ダイオキシン類濃度との関係

　大気に含まれるダイオキシン類は、気象条件（風速、風向、日射量、放射収支量、雲量、気圧配置、湿度、温度、降雨など）や排出条件（焼却量、燃焼温度、燃焼管理状況、焼却廃棄物の組成など）、さらに地形（起伏、高層ビルなど）により著しく濃度が変化する。たとえば、焼却炉などのダイオキシン類の排出源の風下に測定点があり、発生源と測定点の距離が一定の場合、大気中のダイオキシン類濃度（Ｃ）は、排出量（Ｑ）に比例し、風速（Ｕ）に反比例する。したがって、測定時の風速（Ｕ）や排出量（Ｑ）により大気中のダイオキシン類の濃度（Ｃ）は著しく変化する。そのため窒素酸化物(ＮＯｘ)のような大気汚染物質では年間を通じ１時間単位で濃度を測定し年間、２４時間×３６５日＝８７６０時間分の濃度の実測データをもとに、年平均値や９８％値などを算出し、環境基準に対する評価を行っている。

（２）試料採取時の技術的課題

　さらに測定分析技術の面から見ると、わが国の環境大気中のダイオキシン類測定分析では、最近に至るまで試料採取が適正に行われたかどうかを監視するための「サンプリングスパイク」（＊２）の適用実施が義務づけられていなかった。米国、カナダでは「サンプリングスパイク」が当然のこととして義務づけられている。図１−４は「サンプリングスパイク」の適用実施を義務づけている場合の標準的な測定分析の流れを示している。

図１−４ 標準的な大気中ダイオキシン類の測定分析の流れ

　環境大気中のダイオキシン類の試料採取は、図１−５に示すハイボリュームサンプラー（Ｈｖ）と言う大気吸引及び採取のための機器を使い現場で行う。試料採取は、通常、１日（２４時間）かけ連続作業として行う。問題は環境中にガス状、粒子状態で存在するダイオキシン類が、Ｈｖ機器でダイオキシン類を捕捉すべき「ろ紙」、「ウレタンフォーム」を素通りしたり、毒性の強いＴＣＤＤ（４塩化物），ＰeＣＤＤ（５塩化物）などが、金属製のＨｖ機器内の温度上昇により揮散し、本来採取すべきダイオキシン類が一部しか捕捉できないことである。

　それを防ぐため米国、カナダなどでは試料採取時に採取すべきダイオキシン類に類する内標準物質（たとえば、^１３Ｃ_１２-2378-TCDD）をダイオキシン類の異性体毎に添加（スパイク）し、採取後にそれらの内標準物質を回収し、その回収率から試料採取が適切に行われたかどうかを監視する。米国、カナダでは米国環境保護庁、カナダ環境省のマニュアルで、サンプリングスパイクの適用実施が義務づけられている。

　しかし、日本では平成１１年３月になるまでまともな記述すらなかった（環境庁大気保全局大気規制課、有害大気汚染物質測定方法マニュアル、平成９年１０月を参照のこと）。

図１−５　ハイボリュームサンプラー（環境大気試料採取装置）

　さらに、仮に「サンプリングスパイク」を適用実施した場合でも、現場で内標準物質の添加に手間取ると、捕捉率を監視すべき内標準物質そのものが気温上昇などにより揮散し、適正な試料採取が不可能となることが１９９９年夏の環境化学会で発表された。表１−１及び表１−２は温度上昇とともに内標準物質自身が揮散してしまうこと、また内標準物質の添加に時間がかかると内標準物質そのものが揮散してしまうことを示している。Ｈｖ機器内部は夏場には容易に４０゜Ｃ以上になる。その場合には、内標準物質は半分が揮散してしまうことが分かる。

出典：鈴木滋ら、ダイオキシン類の大気への揮散に関する研究、環境化学会発表論文、1999

　上述の課題、問題は、いずれも本来試料採取すべきダイオキシン類が採取されず、結果的にダイオキシン類濃度の過小評価となることを意味している。このように大気中のダイオキシン類を直接分析することに関しては、技術的にも課題が山積している。したがって、地域の平均的、長期的汚染状況を把握、評価することは技術的にまた費用の面からも大きな困難が横たわっていると言える。

２．松葉調査の目的と原理

（１）松葉調査の目的

　松葉調査の目的は、ひとびとが生活する地域の平均的、長期的なダイオキシン類の汚染状況を正確に把握することにより、廃棄物問題、ダイオキシン類など有害化学物質問題の解決に向けひとびとの関心を喚起することにある。そのため本調査では、日本のどの地域にも分布する常緑樹、クロマツの針葉を「環境指標」として松葉中のダイオキシン類濃度を測定分析することにより、地域の年平均レベルの大気中ダイオキシン類濃度を推定することを目的としている。

（２）松葉調査の想定される社会的・技術的成果

　松葉調査は以下のような社会的、技術的な特徴をもつものと想定される。

（３）松葉調査の原理（ダイオキシン蓄積過程）

　松葉は従来より大気中の大気汚染、重金属類などの測定分析の環境指標として活用されている。本調査ではクロマツが大気中に存在するガス状、粒子状のダイオキシン類を呼吸（炭酸同化作用）を通じ生物の組織内に長期にわたり蓄積することに着目している。

　摂南大学薬学部宮田研究室が大阪府枚方市で２週間に一度、松の針葉を採取し分析した研究報告によると図２−１に示すように、大気中のダイオキシン類はクロマツの新葉から急速に蓄積され、約４ヶ月以降で濃度変化が少なくなり定常状態に達することが観察、確認されている。図からは、さらに一旦蓄積が安定すると、その後は大気中の平均濃度につれ松葉ダイオキシン類濃度が上下することが確認されている。したがって、４ヶ月以上経過し蓄積量が安定する６ヶ月以降の針葉を試料に用いれば、地域の大気の平均濃度を推定することが可能となるものと考えられる。

図２−１　松の新葉中のダイオキシン類の蓄積経過

出典：Masaru Ikeda, Time trend on accumulation of PCDDs, PCDFs and Co-PCBs
in young pine needle, Setsunan University

（４）松葉濃度と大気濃度の相互関係

　クロマツの新葉から６ヶ月以降経た一定の時期に、地域で採取した松葉に蓄積したダイオキシン類の濃度を測定分析する。一方、ほぼ同じ地域において「サンプリングスパイク」を適用して環境大気中ダイオキシン類の濃度を長期にわたり測定する。両者の相関関係を統計解析し係数化する。これにより、地域の松葉中のダイオキシン類濃度を測定分析し濃度を知ることにより、地域の大気中のダイオキシン類の長期平均（年平均）濃度を正確に把握することが可能となると考えられる。

　図２−２は、環境庁が平成９年度の総合パイロット調査で行った埼玉県内の松葉調査の一部である。ちなみに、土壌中ダイオキシン類濃度は所沢周辺地域の狭山市赤坂が９４．５pg-TEQ/g、秩父が７．５pg-TEQ/gであった。

図２−２　汚染地域と未汚染地域の松葉同族体パターン図

＜埼玉県所沢周辺（狭山市赤坂）＞

＜埼玉県秩父＞

（出典）環境庁、平成９年度総合パイロット調査

３．住民参加の全国松葉調査の経緯

（１）調査の企画

　平成１１年３月、生活クラブ生協の倉形正則氏、槌田博氏、中村秀次氏が環境総合研究所にこられ、住民参加による全国規模のダイオキシン類測定分析調査の可能性について提案、打診された。環境総合研究所では、同年６月、本ニューズレター(Dioxin Bulletin and Review)上でクロマツの針葉を環境指標として地域のダイオキシン類の汚染状況を測定分析する方法を企画提案した。その後、生活クラブ生協連合会だけでなく、グリーンコープ連合会など、環境に配慮した生協活動を行っている消費者団体から提案に賛同の意が表明された。住民、消費者が松葉を採取するとともに、カンパ活動を行い、地域におけるダイオキシンの監視活動を行いたいとのことであった。その後、１９９９年夏より生活クラブ生協連合会、グリーンコープ連合会、環境総合研究所の３者により実行委員会が設けられ、月１回のペースで委員会を開き松葉調査の企画を実行に移してきた。

（２）調査参加団体

　２０００年３月時点で本活動に参加している主な団体は以下の通りである。（　）内はサンプル数を示している。

（３）学術・研究支援

　環境総合研究所と摂南大学薬学部宮田研究室も大気中のダイオキシン類の濃度と松葉中のダイオキシン類濃度との相互関係式（係数）を作成のため別途、試料採取を行った。環境総合研究所では厚木基地内４ヶ所、基地外２ヶ所で試料採取を行い分析した。

４．松葉測定分析の方法

（１）試料の採取

　本測定分析では、一市町村（あるいは一地域）から最低１０ヶ所、散在する２年物のクロマツの針葉を参加者それぞれが一定量（約１０ｇ）現地で採取し、地域全体として「ひとつの試料」としている。この方法により特定地点の濃度ではなく地域平均及び長期平均のダイオキシン類の濃度の把握が可能となる。試料採取及びカンパに参加した住民、消費者の数は合計約３万人に達している。なお試料採取は１９９９年秋を中心に実施した。

（２）採取試料の調整と輸送

　全国各地から環境総研に寄せられた松の針葉は、１サンプル当たり約１００ｇに混合、調整し一定サンプルをまとめカナダの測定分析機関(Maxxam Analytics Inc.)に数度にわけ冷蔵空輸した。なお試料の輸出に際してはカナダ政府食品検査機関(CFIA)の正式許可を得ている。

（３）抽出溶剤の選択

　松葉からのダイオキシン類の抽出には、トルエンを溶剤に用いた。宮田研究室の研究報告によると、図４−１に示すように、トルエンを使うとｎ−ヘキサンに使った場合に比べて約８．３倍もダイオキシン類が多く抽出されている。宮田研究室では、松葉だけでなく農作物などの植物についても溶剤の種類による抽出率の違いを研究しているが、同じほうれん草でもヘキサンを用いた場合と、トルエンを用いた場合では８倍も抽出されるダイオキシン類の濃度に差があることが報告されている。

図４−１ 溶媒の種類とダイオキシン抽出量の違い

出典：Amounts of PCDDs and PCDFs extracted from pine needle, Setsunan University

(*3) 農作物ダイオキシン類濃度と抽出溶媒

所沢農作物ダイオキシン類汚染問題に関連し埼玉県が実施し公表したほうれん草、煎茶などの分析濃度と、環境総研が公表した濃度が大きく違っていた。埼玉県が平成１１年３月に発表した「野菜等のダイオキシン類濃度緊急調査結果について」資料によるとほうれん草、煎茶からのダイオキシン類の抽出にはヘキサンを用いていることが分かる。

（４）松葉試料の前処理

　住民参加による松葉調査では、同時期に多数の試料を採取することになる。その場合、短期間に試料からダイオキシン類の抽出を終えるのは困難となり、松葉の長期保存方法が重要なものとなる。

　そのため本松葉調査では、摂南大学宮田研究室の研究成果から松葉を凍結乾燥し保存する方法を採用した。宮田研究室では、松葉の表皮ワックス層に存在する高塩化物が凍結乾燥及び降雨等による影響をどう受けるかについて検討している。

　図４−２はその結果を示している。図より凍結保存試料、水洗試料、未処理試料を比較すると、大きな差異は認められず、採取した松葉試料を一旦凍結乾燥したのち、低温保存することにより、腐敗、カビなどの影響を受けることなく長期保存可能なことが確認できた。カナダへ送付された松葉試料は凍結保存後、測定分析されている。具体的にはクロマツの針葉試料５０ｇを１２時間凍結乾燥したのち、図４−３の流れに沿い環流抽出、精製（クリーンアップ）及び分析をおこなっている。

図４−２ 凍結乾燥、水洗による影響の評価

出典：Effect of lyophilization and water washing on amounts of PCDDs and PCDFs, Setsunan University

（５）測定分析方法の流れ

　測定分析方法については、上記以外にも摂南大学薬学部宮田研究室との間で事前に技術上の課題を検討し解決した。また実際の測定分析を行うMaxxam Analytics Inc.との間でも綿密に協議し、最終的に確定した方法を英文マニュアルとしカナダ側の了承を得た上で着手した。最終的に用いた測定分析方法の概要を図４−３に示す。

　これは先行して宮田研究室が測定した松葉の測定値との整合性を保つこと、また測定分析方法の違いにより結果が異なることを未然に防ぐための措置でもある。

５．全国松葉調査濃度測定分析の速報

（１）都道県別の最低・最高・平均濃度

　現在までに東京都、千葉県、神奈川県、北海道、九州等の各地の測定分析が完了している。東京都は最低濃度が１．５８pg-TEQ/g、最高が６．８６pgとなった。地域別では立川市、保谷市、清瀬市、八王子市、東村山市など多摩地域及び杉並区、練馬区西の濃度が高い。千葉県は最低濃度が１．２９pg、最高が８．０２pgとなった。地域別では沼南町、印西市、船橋市、習志野市、佐倉市、市川市の濃度が高い。神奈川県は最低濃度が１．４３pg、最高が１０．４８pgとなった。地域別では特定地域の相模原新磯野、地域平均では愛川町、相模原市、川崎市麻生区、横浜市中区の濃度が高い。北海道は最低濃度が０．２９pg、最高が１．０４pgとなった。九州では、最高値が特定の産業廃棄物の影響を把握するために採取された福岡県筑穂町が５．４３pg-TEQ/g、最低値は鹿児島川内市の０．３９pgとなった。行政区では、下関市、佐賀市、福岡県宗像郡福間町、久留米市などが上位に位置した。平均値では首都圏の３割から４割強と低いが、北海道と比べると倍以上の濃度となっている。

　表５−１に東京都、千葉県、神奈川県、北海道、九州の４地域の平均濃度等を示す。表より明らかなように北海道は東京、千葉、神奈川の松葉濃度の１／５から１／７の低さにあることが分かった。

注）九州及び各都道県データとも特定地域を対象とした測定データを含む。
但し神奈川県データには厚木基地データは含まず。

（２）汚染発生源との関係

調査結果からは、一般廃棄物の焼却施設からの影響に加え、産業廃棄物焼却施設や野焼きがある地域、またそれらの施設の風下にある地域の濃度が高くなっている傾向が明らかになった。

　東京都の場合、産廃焼却施設が集中立地している埼玉南部（所沢周辺）に隣接する市の濃度がいずれも高い。また都内で産廃焼却施設が集中している八王子市の濃度も高いことが分かった。具体的市区町では、東京では八王子、立川、保谷、清瀬、東村山など多摩地域及び杉並区、練馬区西部などの濃度が高い。千葉では沼南町、印西、船橋、習志野、佐倉、市川などの濃度が高い。また神奈川では相模原新磯野、愛川町、相模原市、川崎市麻生区、海老名、横浜市中区などの濃度が高い。さらに調査結果からは平均濃度が高い地域は、一般廃棄物の焼却施設からの影響に加え、産業廃棄物焼却施設や野焼きなどの発生源があること、また自分の地域になくともそれらの施設の風下に位置する地域の濃度が高くなっていることが分かる。一般廃棄物焼却との関連では東京、千葉、神奈川、北海道ともに連続燃焼、高煙突となっている大都市中心部の濃度が平均濃度よりも低い傾向を示している。

（３）都道県別同族体量及びパターン分析

　図５−１は、都道県別のダイオキシン類の同族体パターンを示したものである。北海道、九州を除くいずれの地域もダイオキシンよりフランの同族体の方が多いことが分かる。これは通常、廃棄物の焼却由来の排ガス、大気中のダイオキシン類ではダイオキシンよりフランの総量の方が多いことを反映しているものと考えられる。

　一方、どの地域でもダイオキシンは４塩化物が多い。これは４塩化物のように塩素数の少ない同族体の方が気化しやすく、ガス状物質として植物の気孔を通過しやすいことに関係しているものと考えられる。排ガス中のダイオキシン類の同族体には高塩化物の量が多いものもあることから、図５−１は塩化物の数の多い同族体や粒子状物質として存在するダイオキシン、フランは気孔から組織内部に入りにくいことも分かる。

　上記の同族体の傾向は、地域に共通となっている。

図５−１　 都道県別PCDD,PCDF同族体パターン
ＰＣＤＤ 単位：pg/g


ＰＣＤＦ 単位：pg/g


ＰＣＤＤ＋ＰＣＤＦ 単位：pg/g

（４）市区町別の平均濃度

図５−２ 松の針葉中のダイオキシン類濃度測定分析結果速報 2000.5.20現在
＜東京都＞

図５−３ 松の針葉中のダイオキシン類濃度測定分析結果速報＜濃度順＞
＜千葉県＞


＜神奈川県＞


＜北海道＞


＜九州・中国＞

* 九州とは沖縄を除く。山口・広島を含む。　

（５）２次元スプライン解析による地域濃度の推定

　市区町村単位の平均濃度をもとに２次元スプライン補間法(*4)を用いて都道県全体の濃度分布を解析した例をに示す。　

(*4) ２次元スプライン補間法とは

　点データとして存在する複数の測定値から地域全体の地理的濃度分布を推定するための物理数学的解析手法。補間手法には、スプライン法以外に巾乗型、統計的内挿法、移流分散型内挿法など多くの手法が提案され利用されている。

図５−４ 　２次元スプライ補間解析による首都圏の松葉ダイオキシン類濃度分析結果速報
（東京都）

図５−５　２次元スプライ補間解析による首都圏の松葉ダイオキシン類濃度分析結果速報
（千葉県）

図５−６　２次元スプライ補間解析による首都圏の松葉ダイオキシン類濃度分析結果速報
（神奈川県）

図５−７　２次元スプライ補間解析による首都圏の松葉ダイオキシン類濃度分析結果速報
　　　　　　　　　（首都圏）　
　

図５−８ ２次元スプライ補間解析による松葉ダイオキシン類濃度分析結果速報
（北海道）

図５−９　２次元スプライ補間解析による松葉ダイオキシン類濃度分析結果速報
（九州等）

６．厚木基地大気及び松葉ダイオキシン調査

（１）調査の目的

　環境総合研究所では神奈川県大和市と綾瀬市にまたがる厚木米海軍基地周辺で松葉調査を実施した。目的は大気中ダイオキシン類濃度と松葉中のダイオキシン類濃度との相関関係を明らかにすることにある。これにより松葉濃度が分かれば大気中の年間平均濃度が推定できることになる。

厚木基地上空からエンバイロテック焼却炉（写真中央やや左）2000/5/9環境総合研究所撮影

（２）厚木米海軍基地ダイオキシン類問題の経緯

　厚木基地に隣接した産廃焼却炉（旧神環保、現エンバイロテック）からの排ガスに含まれるダイオキシン類が基地内の家族住宅や労働者を直撃し、健康リスクを高めていると米政府がことある度に日本政府に改善を申し入れていた。

　米政府は定量的にこれを証明するため、ハワイからダイオキシン類の測定分析機関の技術者を厚木基地に呼び、基地内の大気中ダイオキシン類濃度を米国環境保護庁方式で測定分析し、日本政府に非公式示した。しかし、厚生省など日本政府はその値を「異常値」であり米国の測定分析方法に疑義があると言明するなど、日米政府の間にはダイオキシン類問題への対応に認識だけでなく、規制、基準などについての顕著な差が生じていたことが分かる^（＊５）。

　しかしその後も米政府の日本政府への苦情は一向におさまらないばかりか、クリントン大統領、オルブライト国務長官、コーエン国防長官ら米首脳は、日本政府に産廃からのダイオキシン類影響の改善を強行に申し入れた。平成１０年９月１８日、日本政府はそれを受け、関係省庁あげ問題解決に努力する旨の閣議了解を行うに至った。その一環として日米両政府がダイオキシン類の共同モニタリング調査を行うことになった。

(*5) 日米の人体へのダイオキシン類リスク評価の差異

　日米でのダイオキシン類問題への対応の差には、ダイオキシン類のリスク評価に対する差がある。米国は環境保護庁（ＥＰＡ）がいち早く、人間のダイオキシン類摂取につき発ガンリスクを考慮した世界一厳しいＶＳＤ（実質安全量Virtual Safety Dose）を設定している。これはひとが一生摂取しても１００万人に１人の発ガンリスクを与えない１日、体重１ｋｇ当たりの摂取量である。ちなみにＥＰＡのＶＳＤは、０．０１pg-TEQ/kg・日であり、日本政府がダイオキシン対策特別措置法で設定したＴＤＩ（耐用１日摂取量）の４pg-TEQ/kg・日と比べ４００倍も厳しいものとなっている。
　これはＥＰＡがすでに設定している単品の食品摂取警告、たとえば魚介類摂取ガイドラインや水質ダイオキシン類基準の数値にも象徴的に表れている。たとえば、魚類単品についてのダイオキシン類摂取制限警告によれば米国環境保護庁は、１．２pg-TEQ/g超の魚類は食用不可、０．６２〜１．２pg-TEQ/gは月に半回、０．３１〜０．６２pg-TEQ/gは月に１回と警告している。また米国の人体の健康を考慮した水質基準は、１リットあたり、０．０１３〜０．０１４pg-TEQである。わが国の場合、１リットあたり、１pg-TEQであり非常に厳しい値となっている。
（参考文献）
EPA Office of Water 4305 ,EPA-823-F-99-015 September 1999, Polychlorinated Dibenzo-p-dioxins and Related Compounds Update:Impact on Fish Advisories

（３）日米共同モニタリング調査結果（超高濃度検出）

　日米共同モニタリング調査では、大気及び土壌中のダイオキシン類濃度分析を平成１１年７月７日から９月１日の５６日間にわたり実施することになった。その共同調査では、自治体が年間４日、多くても春夏秋冬それぞれ２日、年間８日行っている大気中ダイオキシン類の測定を基地に風が卓越する夏場、５６日間連続して行うなど前代未聞の長期連続調査となった。しかも基地内３ヶ所で実施され大気濃度測定に冒頭に述べた「サプリング・スパイク」が本格的に適用された。

　平成１１年１０月２５日環境庁が結果を速報した。表６−１と図６−１は連続測定した大気濃度である。期間中の最高値は大気Ｂ地点で５８pg-TEQ/m^３（平均値で８pg-TEQ/m^３）であった。大気濃度は日により１００倍以上も著しく変わることも明らかになった。最高値の５８pg-TEQ/m^３はもとより平均値の８pg-TEQ/m^３もおそらく日本の大気中ダイオキシン類濃度測定史上最高値である。ちなみに国の環境基準は０．６pg-TEQ/m^３であるので最高値では９７倍、平均値でも１３倍となった。表６−１に最高濃度を記録した大気Ｂ地点の５６日間の濃度推移、図６−２に調査期間中の風配図を示した。図から風速が高い日は、濃度が低いことが良く分かる。風配図からは夏場に共同調査が実施されたこともあり、南の風が６１％と圧倒的に卓越していることがわかる。（厚木基地内での大気ダイオキシン類調査地点は松葉測定地点図に並記したあるので参照のこと）。

　出典：厚木基地日米共同モニタリング調査（大気、土壌）結果、1999.10

図６−１　厚木基地Ｂ地点大気中ダイオキシン類濃度（再掲） 単位：pg-TEQ/m^３

図６−２　夏期測定期間中の風配図

出典：厚木基地日米共同モニタリング調査（大気、土壌）結果、1999.10より環境総合研究所作成

（４）神奈川県による秋冬季の基地外での大気調査

　その後、神奈川県環境農政部が平成１１年１０月２６日から１１月２日までの１週間、厚木基地外の綾瀬市深谷地区の７地点で大気中のダイオキシン類の測定を行った。結果を表６−２に示す。この調査は秋に行われたこと、連続測定期間が短いこと、さらにサンプリングスパイクの適用有無が不明なことなどから共同モニタリング結果と同列に評価するには無理があるものと思われる。

　さらに、平成１１年２７日から平成１２年２月２１日にかけ連続５６日間の日米共同モニタリング調査が行われた。調査地点は、北風系が卓越することから基地外の綾瀬市深谷地区の３地点である。実際の測定分析は環境庁と神奈川県が共同で行っているが、夏場の日米共同モニタリング調査と分析会社は別となっている。なお、サンプリングスパイクの適用の有無は現在のところ不明である。表６−３に結果を示す。北風系と言うこともあり、基地の南側の綾瀬市深谷地区の工業団地で２１pg-TEQ/m^３、平均でも１．４pg-TEQ/m^３の高濃度が検出されている。

７．厚木米海軍基地における松葉調査

（１）基地内外での松葉試料採取

　平成１１年１２月９日、環境総研は米政府からあらかじめ許可を得、神奈川県大和市、綾瀬市にまたがる厚木基地内で松葉の現地試料採取を行った。松葉試料の採取場所は、図７−１にあるように、国内最高値５８pg-TEQ/m^３を記録した大気Ｂ地点の南東側の松葉Ｂ地点、高層住宅棟近傍の大気Ａ地点の北東の松葉Ａ地点、大気Ｃ地点の北側で産廃焼却施設脇の松葉Ｃ地点、さらに背景濃度測定用として産廃施設から１．６km北北西に離れた地点の４ヶ所を、さらに基地内とは別に焼却炉から170〜200m離れた綾瀬市深谷地区の２ヶ所（松葉Ｄ地点、松葉Ｅ地点）でも行った。いずれも地上約１．５m高のクロマツの針葉を採取の対象とした。採取の当日は冬だというのに強い南風が吹いており、夏の日米共同調査とほぼ同じ気象状況となっていた。厚木基地側の米海軍住宅地も高濃度のダイオキシンを含む煙につつまれており、屋外で遊び場の利用など外出が制限されていた。

厚木基地内の松葉採取、奥は米軍住宅棟（平成１１年１２月９日）

（２）松葉濃度測定分析結果

　結果は、表７−１に示すように、焼却炉の風下の松葉からは夏場で５３．０pg-TEQ/g、冬場で３０．６pg-TEQ/gという高濃度のダイオキシン類が検出された。表からは松葉の濃度は発生源からの距離だけでなく風向、風速などの気象条件や地形条件によって大きな影響を受けることが分かった。

　一方、厚木基地が含まれる大和市、綾瀬市の住民参加による松葉調査結果（地域平均値）をみると大和市が４．２pg-TEQ/g、綾瀬市が２．７pg-TEQ/gとなっており、厚木基地に隣接する超高濃度の産廃焼却施設が地域全体の平均値に大きな影響を及ぼしていないことを示している。逆説すれば、松葉を地域平均的に採取する今回の住民参加の方法では高濃度の産廃施設の影響を見逃す可能性があることを示唆している。

　つまり、住民参加による地域平均値が高くないからといって安心はできないことになる。逆に住民参加による松葉調査の平均値が高い地域には、産廃、一般廃棄物の焼却施設、野焼き、その他の発生源があること、高濃度排出源があることを示唆している。なお、厚木基地調査では松葉Ｂ地点についてはダイオキシンだけでなくコプラナーＰＣＢも測定分析した。値は１１．７pg-TEQ/gであり両者を加えた値は６４．８pg-TEQ/gである。

図７−１ 厚木基地松葉調査地点図および濃度図

（３）　厚木基地松葉の異性体、同族体データ

　図７−２及び図７−３に厚木基地Ｂ地点の松葉調査におけるダイオキシン類及びコプラナーＰＣＢの異性体、同族体データを示す。なお、図におけるＴＥＦはＷＨＯ−１９９７を、また定量下限値以下の扱いは、ＮＤ＝定量下限値／２のＷＨＯ方式の結果を示している。

（４）厚木基地周辺の松葉の同族体パターン

　以下に、厚木基地のＢ地点及びＤ地点の同族体解析パターンと厚木基地を含む自治体（大和市、綾瀬市）の同族体パターンを示す。解析図からは両者は非常に類似していることが分かる。

図７−４　厚木基地内松葉Ｂ地点(53pg-TEQ/g) 　ダイオキシン類（ＰＣＤＤ＋ＰＣＤＦ）

図７−５　厚木基地綾瀬側松葉Ｄ地点(31pg-TEQ/g)　ダイオキシン類（ＰＣＤＤ＋ＰＣＤＦ）

図７−６　大和市(4.2pg-TEQ/g) ダイオキシン類（ＰＣＤＤ＋ＰＣＤＦ）

図７−７　綾瀬市(2.7pg-TEQ/g)　ダイオキシン類（ＰＣＤＤ＋ＰＣＤＦ）

図７−８　厚木基地内松葉Ｂ地点(11.8pg-TEQ/g) 　コプラナーＰＣＢ

８．松葉濃度と大気濃度との関係

（１）広域自治体の平均値対比

　表８−１は、全国松葉調査結果を都道県、政令指定都市別に濃度平均したものと、それに対応する自治体の大気ダイオキシン類測定分析結果の平成１０年から平成１１年についての濃度平均を対比したものである。表からは大気平均濃度と松葉平均濃度は、１：６から１：２８にわたり広く分布していることが分かる。一方、夏季５６日、冬季５６日、年間を通じ１１２日間大気中のダイオキシン類を測定分析した厚木基地内外それぞれの濃度の単純平均比は１：９．７となっている。

（２）統計解析結果

　次に、都道県の平均値対比ではなく、市区町単位で大気濃度と松葉濃度の平均を標本として両者の統計解析（回帰分析）を試みた。用いた標本データを表８−３に示す。高濃度データとして厚木基地の大気、松葉濃度を用いている。全標本数は６３である。

（３）評価について

　表８−４に統計解析の結果を示す。図８−１及び図８−２にグラフを示す。相関係数は0.9097156であり両者の相関は非常に高い。回帰係数を用い松葉濃度から大気の平均濃度を推計すると、大気平均濃度と松葉平均濃度は１：１０となることが分かった。

　あえて評価上の課題をあげるとすれば、（１）の単純平均比較結果と（２）の統計解析結果と比べると、松葉で１pg-TEQ/g以下、大気で０．１pg-TEQ/m^３以下大気、松葉ともに低濃度領域で１：１０より比が大きくなる傾向があることが分かった。

　その理由として考えられるのは、未汚染地域などで大気が低濃度の場合は、大気中ダイオキシン類の試料採取の精度、測定分析の精度が低くなる可能性が高くなることが想定される。気象条件以外に夏場の調査でサンプリングスパイクを実施していない場合これは顕著となる。また低濃度領域では定量下限値以下の扱い、すなわちＮＤ処理方法による誤差が顕著となる。大部分の自治体の大気ダイオキシン類分析では、ＮＤとなった場合、定量下限値以下を切り捨てるいわゆる厚生省を最近まで採用しており、この傾向が強くでる。一方松葉では、定量下限値を可能な限り低く設定し、しかもＷＨＯ方式を採用していることからそれによる誤差はほとんどないものと考えられる。

注意：松葉濃度と大気濃度との相関関係解析の詳細は、よくある質問をご覧下さい！

図８−１　回帰分析結果のグラフ化（１）

図８−２　回帰分析結果のグラフ化（２）

　注意：松葉濃度と大気濃度との相関関係解析の詳細は、よくある質問をご覧下さい！
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　

（４）松葉濃度と大気ダイオキシン類環境基準との関係

今回の全国松葉調査では、１市区町で原則１０の子サンプル、最大３００もの子サンプルを採取し、それを調整して１サンプルとし地域のダイオキシン類の平均濃度を測定している。ダイオキシン対策法では、コプラナーＰＣＢを含めているので、実際には２、３割松葉からの濃度を増やす必要がある。それを考慮した場合、松葉濃度が５pg-TEQ/gを超す地域は年平均値で環境基準である（０．６pg-TEQ/m^３）を超す可能性がある。

（５）産廃焼却炉周辺の大気濃度の推定

　一方、産廃焼却炉の風下などで測定した松葉は容易に５pg-TEQ/gを越し、厚木基地や所沢のくぬぎやま地区などでは５０pg-TEQ/gを超える超高濃度であり、明らかに環境基準を超過しているものと推察される。

９．課題地域への適用例

（１）所沢周辺産廃集中地域への適用

　摂南大学宮田研究室では、所沢北部の産廃焼却施設の集中地域を対象に、土壌とともに松葉中のダイオキシン類及びコプラナーＰＣＢを測定分析し公表している。表９−１は、１９９６年に測定分析した８検体の濃度結果を示している。値はコプラナーＰＣＢを含め２８pg-TEQ/gから１０８pg-TEQ/gと高濃度である。宮田研究室では１９９７年にも所沢市内の松葉を測定分析し３０pg-TEQ/g〜６０pg-TEQ/gを得ている。表では本調査研究で設定した松葉と大気の表８−５の濃度換算式より大気中の平均濃度を計算した結果を示している。結果は厚木基地の日米共同モニタリング調査結果と比較してもきわめて妥当な値であると考えられる。

（２）大気濃度と土壌濃度との関係

　今回の調査研究で明らかになったことは産廃焼却炉周辺での松葉濃度から換算した大気平均濃度と土壌汚染濃度との関係である。厚木基地での土壌の最高値は３３０pg-TEQ/gであった。この値は表９−２にある所沢三富地域や茨城県竜ヶ崎などの高汚染地域で検出されるレベルと同等値である。

　逆説すれば松葉で５０pgを超えたり土壌濃度で３００pgを超過するような地域の大気ダイオキシン類濃度は厚木基地日米共同の大気調査値に比肩するはずである。しかし、表９−２にある所沢地域の大気濃度は一桁も低い。その意味でも従来の大気中ダイオキシン類濃度の測定方法は致命的な欠陥をもっていると言わざるを得ない。このように松葉濃度を測定することにより地域のダイオキシン類の汚染状況を多面的に把握することができ、発生源の把握、課題の発掘そして問題解決に敏速に対応することが可能となるはずである。これほど費用対効果に優れた指標はないと思われる。

　このように松葉濃度を測定分析することで地域の平均大気濃度を推定することがかなりの精度で可能となる。米政府が実施し日本政府が「異常値」とした大気濃度は３０pg-TEQ/m^３であったが、異常なのは実は「サンプリングスパイク」を適用せず、年間数日測定して、年平均濃度としてきた日本側の測定分析方法である。

（３）謝辞

　最後に、技術面でご指導頂いた摂南大学薬学部宮田研究室、また企画提案を頂き、約３万人の住民、消費者に参加を呼びかけいただいた生活クラブ、グリーンコープの方々にこの場を借りて感謝の意を表したい。

＜参考引用文献＞

• 池田　勝、黒松針葉を環境指標としたダイオキシン類の大気汚染評価法構築のための基礎的研究、摂南大学大学院修士 論文、１９９７年２月。
• 環境庁、平成９年度ダイオキシン類総合パイロット調査、１９９８年
• 環境総合研究所、「松の針葉」を環境指標とする住民参加によるダイオキシン全国調査についての提案 Dioxin Bulletin & Review　NO.3 June 1999
• 青山貞一、大気中ダイオキシン、松葉による計測の可能性、厚木米軍基地汚染で立証、住民参加で政策提言も、サイアス（旧科学朝日）、２０００年６月号、朝日新聞社
• 環境総合研究所、松葉ダイオキシン類測定分析調査＜研究報告＞−全国で３万人の住民・消費者が参加−Dioxin Bulletin & Review NO.12, 20 May 2000
• なくせ！ダイオキシン汚染監視運動、全国調査結果報告書、−市民が測ったダイオキシン濃度−、なくせ！ダイオキシン汚染監視運動実行委員会、２０００年５月

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